烯基银卡宾 源自磺酰脱羧 简便又实用

种天然苯伦外环苯伦脂肪酯）羧酸时剂的低产亲率、低立体游离还原（92%收亲率，之后作法为48%）；从马鞭草胺胺则有的 N -三氟化物N-苯石门N-亚硝伦付诸了化学化学键内的胺伦外环苯伦化时，一步低收亲率得不到了天然有机体Bolivianine（一种在结构上精细的二酯萜类化时合物）的关化学键性羧酸时剂（1步95%），而史料引述的作法必须2步质子化，65%的产亲率。

布6. 白银羧酸时乙胺伦外环苯伦化时质子化在缩短抗菌化学化学键还原当中的系统外观设计

则有物研究表明，乙胺伦- N -邻三氟化物N-苯石门N-亚硝伦降解释放乙胺伦无定形氨的能徐晃比乙胺伦- N -对甲苯石门N-亚硝伦低5.5 kcal mo l-1 ，这主要是邻位三氟化物N-的吸电子物理现象和紧致位阻物理现象所致的（布7A）。年中，在比较锆与白银羧酸时介导下乙胺伦- N -石门N-亚硝伦锂自外环化时为吡唑和无过渡金属在情况下下降解释放乙胺伦无定形氨的能徐晃时，所写见到，在锆羧酸时下优先经历自外环化时产生吡唑，而白银羧酸时有利于降解胺伦无定形氨。这主要是由于白银的配位物理现象相对来说于锆较要强所致的，通过对TSII Ag和TSII Rh的自由基研究再继续进一步推测了这一点，其当中Ag-N东北方（2.24 Å）比Rh-N东北方（2.16 Å）相对来说长一些（布7B）。随后，所写还见到胺伦无定形氨产生乙胺伦白银羰伦比外环化时产生吡唑的自由能徐晃低12.0 kcal mo l-1 ，其当中带有单化学键化学键长连续性质的Ag-C化学键（2.09 Å）表明了白银对乙胺伦羰伦较要强的稳定连续性，从而所致了乙胺伦白银羰伦相对来说较低的亲电连续性。最后，该DFT算出结果推断出了乙胺伦白银羰伦外环苯伦化时的异步协同组态，其当中苯伦（1.0 kcal mo l-1 ）和不饱和（3.0 kcal mo l-1 ）手连续性之间的能徐晃差为2 kcal mol -1 ，表明苯伦立体游离占主导地位，根据自由基理论算出的kcis/ktrans比亲率（20.5:1）很好的证明了这一点，同时，约化时密度梯度研究（RDG）显示，在苯伦自由基TSIII当中普遍存在非共价 π-π 相互功用，而TSIII不饱和在结构上当中不普遍存在这种相互功用（布7C）。所写通过算出，得不到了与实验检已为到的苯伦立体游离的一致连续性结果。

布7. 理论算出

小结

通过结合要强功用连续性的白银羧酸时剂与带有需注意降解连续性的胺伦- N -邻三氟化物N-苯石门N-亚硝伦，不致了吡唑降解，所写尝试应对了如何理论上借助于胺伦- N -石门N-亚硝伦作为胺伦羰伦前体的疑虑，发展了其与胺烃的低立体游离胺伦外环苯伦化时作法学，质子化带有情况下温和、反应物区域宽泛、低效低产亲率等优点，从而为带有低价值的胺伦外环苯伦类化时合物的还原提供了强大作法。 这一研究工作尝试设立了将会降解胺伦羰伦羧酸时剂的方便作法，将倡导胺伦羰伦在有机还原当中的系统外观设计研究。

研究成果刊发在 Chem Catalysis 上，浙江大学名教授 刘兆洪和Clark本科 李明达共同第一所写，通讯所写为 毕锡和教授。该研究工作得不到了学科建设的大力支持。

The merger of vinyl-N -triftosylhydrazones and silver catalysis to enable stereoselective vinylcyclopropanation of alkenes

Yong Yang, Zhaohong Liu, Qingmin Song, Paramasivam Sivaguru, Giuseppe Zanoni, Kuan Wang, Qiaowei Bi, Xihe Bi

Chem Catal., 2022, DOI: 10.1016/j.checat.2022.01.004

教师介绍

毕锡和

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